Итак варианты:
1) Гендо специально подослал Рей к Наоко.
Убивать таким образом человека - глупо. Есть огромное число способов, с помощью которых можно устранить непонравившегося человека. Тут и химия с медициной поможет (инфаркт, инсульт, осложнения при внезапно потребовавшейся операции - на что фантазии хватит), техника тоже может помочь (отказ тормозов в машине, удар током по причине испортившейся изоляции высоковольтного кабеля, мало ли что можно придумать в насквозь пропитанном техникой подземном комплексе), есть и человеческий фактор (лихач на КамАЗе, отморозок с ножем). В общем методов - завались! И это только несчастные случаи!
На фоне всего вышеперечисленного считаю посылать Рей к Наоко в качестве (само)убийцы как минимум нерациональным и ненадежным. Не в стиле Гендыча. Это еще не учитывая достаточно теплого отношения Гендо к Рей.
2) Случайность.
Должны были совпасть следующие события - Рей должна была услышать от командующего несколько фраз о "старой ведьме" и встретить саму "старую ведьму".
По поводу того, что она не должна была называть Наоко старой ведьмой несколько раз.
В аниме был примерно следующий диалог:
Р: ...старая ведьма.
Н: ты не должна так называть людей.
Рей обращается к Наоко так, как умеет - она ее не знает и знает только то, что отец называет данную особу "старая ведьма". Ребенок в тонкостях разбираться не будет - идентификатор для личности готов. А когда Наоко говорит "ты не должна..." показывает в каких ситуациях она это слышала. Дескать, почему не должна если вас так другие называют.
По поводу улыбки - маленьким детям свойственно улыбаться.
Итог: Вариант "несчастный случай" выглядит намного достоверней.