Поначалу Синдзи и сам не знал, кто именно ему нужен. Сперва появилась Аянами, внимание Синдзи было направлено на неё, и какое-то подобие чувства, соответственно, было. Потом появилась Аска, к которой тоже возникло чувство. И на протяжении всего этого времени существовала Мисато, к которой тоже было определённое чувство (вот только без пошлостей, пожалуйста). Достаточно вспомнить глюки растворившегося Сина в ЛСЛ. Именно эти три женщины и предлагали ему слиться. (Каждая была дорога по-своему).
А теперь если посмотреть, что нужно было Синдзи... В первую очередь он искал понимания. Чтобы его поняли. И приняли. К концу сериала, как тут было уже неоднократно сказано, Рэй и Мисато, каждая в силу определённых причин и обстоятельств, стали непонятны и далеки. Синдзи перестало быть необходимо их понимание. Всё сосредоточилось на Аске.
Поэтому утверждать о любви между Рэй и Синдзи... (тут, конечно же, возникает вопрос, а что такое любовь, но на эту тему рассуждать можно бесконечно, и всё равно у каждого будет своё понимание). Да, что-то было. Что-то, что так и не смогло развиться в настоящую любовь. Это можно назвать симпатией или юношеской влюблённость напополам с интересом.